摘要: 随着科学技术的不断进步和经济的快速发展，人类对自然资源的需求量越来越大，在开发利用自然资源的同时，大量的有机污染物也随之进入自然环境。这些物质不仅污染环境、破坏生态，更对人类的生活和健康带来了巨大的威胁.研究证实，半导体光催化剂在光照条件下可以破坏有机污染物的分子结构，最终将其氧化降解成CO2、H2O或其它不会对环境产生二次污染的小分子，从而净化水质。近年来，有关光催化降解有机污染物的报道日益增多。Zn O作为一种广泛研究的光催化降解材料，因其无毒、低成本和高效等特点而具有一定的应用前景。但是Zn O较大的禁带宽度(3.24 e V)导致其只能吸收紫外光部分，而对可见光的吸收效率很小，极大地制约了其实际应用。除此之外，Zn O受光激发产生的电子-空穴分离效率较低、光催化过程中的光腐蚀严重也是制约其实际应用的重要因素。为了提高Zn O的光催化活性和稳定性，本文合成了用g-C3N4修饰的氧空位型ZnO(g-C3N4/Vo-ZnO)复合催化剂，在有效调控Zn O半导体能带结构的同时，通过负载一定量的g-C3N4以降低光生电子-空穴对的复合速率和反应过程中ZnO的光腐蚀，增强催化剂的光催化活性和稳定性。本文首先合成前驱体Zn(OH)F，然后焙烧三聚氰胺和Zn(OH)F的混合物得到g-C3N4/Vo-ZnO复合催化剂，并采用电子顺磁共振波谱(EPR)、紫外-可见光谱(UV-vis)、高分辨透射电镜(HRTEM)和傅里叶变换红外光谱(FT-IR)等表征了它们的结构及其性质。EPR结果表明，ZnO焙烧后具有一定浓度的氧空位，导致其禁带宽度由3.24 e V降至3.09 e V，因而提高了Zn O对可见光的吸收效率。UV-vis结果显示，Vo-ZnO复合g-C3N4后对可见光的吸收显著增强.HRTEM和FT-IR结果均表明，g-C3N4纳米片和Vo-ZnO颗粒之间通过共价键形成了强耦合，这对g-C3N4/Vo-Zn O复合催化剂中光生载流子的传送和光生电子-空穴对的有效分离起到重要作用.可见光催化降解甲基橙(MO)和腐殖酸(HA)的实验进一步证明，g-C3N4/Vo-ZnO复合材料具有较好的光催化活性，优于单一的g-C3N4或Vo-Zn O材料.同时还发现，g-C3N4的负载量对光催化活性有显著影响，当氮化碳的负载量为1 wt％时，所制材料具有最高的光催化活性：可见光照射60 min后，MO降解率可达到93％，HA降解率为80％。复合材料光催化活性的增强一方面是因为氧空位的形成减小了ZnO的禁带宽度，使得ZnO对可见光的吸收能力大大增强；另一方面，g-C3N4和Vo-ZnO的能带符合了Z型催化机理所需的有效能带匹配，使得光生电子-空穴对得到了有效的分离，从而提高了光催化活性.降解MO的循环实验表明，g-C3N4/Vo-ZnO催化剂具有很好的稳定性且不容易发生光腐蚀.与此同时，我们对比了用不同方法制备的g-C3N4/Zn O材料的催化性能.结果显示，本文制备的g-C3N4/Vo-Zn O复合材料具有更好的降解效率。总体而言，对于降解有机污染物，g-C3N4/Vo-Zn O可能是一个更为有效可行的催化体系。此外，本文也为设计与制备其他新型光催化剂提供了一条新的思路。
关键词: 氧空位氧化锌；石墨化氮化碳；复合光催化剂；光降解；Z型
